物理學院教師王立群博士合作在Nature Communications發表題為“Facilitating two-electron oxygen reduction with pyrrolic nitrogen sites for electrochemical hydrogen peroxide production”的研究文章,提出一種發展高性能過氧化氫碳基催化劑的新思路。
作為一種重要的化工原料,過氧化氫(H2O2)已經被廣泛地應用于醫療、紡織等多個領域。此外,H2O2還被認為是一種極具潛力的新能源載體,有望在未來的清潔能源領域發揮重要作用。通過電催化兩電子氧還原(2e?-ORR)的路徑合成H2O2不僅能量利用率高,還可以實現分布式制備,以達到較高的經濟效益。在2e?-ORR催化劑領域,吡咯氮被認為是一種具有高選擇性的構型。
鑒于此,我校物理與材料科學學院王立群老師與天津大學梁驥教授/侯峰教授,以及中國科學院金屬研究所尹利長研究員合作,通過在石墨烯中引入大量孔結構和缺陷,為吡咯氮提供了更加豐富的摻雜環境,從而實現了在碳基載體上的高比例摻雜。
開發的富吡咯氮摻雜的石墨烯介孔碳復合材料表現出極佳的2e?-ORR性能,在?0.6 V vs. RHE的測試電位下,達到30 mol g?1 h?1的H2O2產率,同時表現出80%的法拉第效率。24h的長時長測試可以積累得到7.2 g L?1的H2O2(圖1)。理論結果表明:雙吡咯氮活性中心比石墨氮、吡啶氮和單吡咯氮相比會具有更小的反應過電位。而雙吡咯氮活性中心的兩電子反應能壘遠低于四電子反應,從而表現出更高的催化性能。

圖1 材料的2e?-ORR催化性能
該工作由物理學院王立群博士和天津大學梁驥教授/侯峰教授,以及中國科學院金屬研究所尹利長研究員合作完成,天津師范大學為第二通訊單位。
論文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-40118-y